理论容量高达1166mAhg-1的硫化锂材料,是其它过渡金属氧化物和磷酸盐的数量倍;在脱锂充电过程中发生的体积收缩能够为后续的嵌锂放电反应提供空间,保护电极结构不受破坏;其可与非锂金属负极材料(如硅、锡等)组装电池,有效避免锂枝晶形成等问题所带来的隐患,是锂枝晶形成等问题所带来的隐患。但是,由于材料中电子/离子导电率低,中间产物多硫化物在电解液中的溶解穿梭效应,限制了其在锂硫电池中的实际应用。
为了提高锂硫电池的容量利用率和循环寿命,研究人员经常要把硫填充到具有高比表面和高导电性的多孔材料(例如:碳纳米管,多孔碳,石墨烯和碳纤维等)中。
前人研究发现,在氧化石墨烯上引入氮掺杂官能团,不仅能有效降低多硫化合物在电解液中的溶解,而且能优化沉积过程中多硫化物的分布(NanoLetters,2014,14,4821–4827)。为进一步提高Li2S的容量利用率,提高Li2S的循环寿命,本研究小组采用现场表征技术,研究了Li2S的溶解及再沉积机理,提出将Li2S的电压调节至3.8V,然后通过控制电压(1.7~2.4V)和均匀再沉积。另外,本研究还通过在氮化前的氧化石墨烯表面包覆葡萄糖,有效提高了石墨烯的折皱率和弯曲率,从而为多硫化物提供了更多的加载点;采用氨水和高温氨气热处理的方法,使氮掺杂提高到12.2%;该高氮掺杂石墨烯材料不仅具有高导电性,其表面氮官能团更能有效减少多硫化物的溶解,优化Li2S的均匀分布。用这一高氮掺杂石墨烯-Li2S复合正极材料制备的锂硫电池,经循环2000圈(1C)循环后仍能保持318mAhg-1(以硫元素重量折算为457mAhg-1),3000圈(2C)循环后仍能保持256mAhg-1(按硫元素重量折算为457mAhg-1),是迄今为止报道的长循环寿命。